钙钛矿太阳能电池（PSCs）在温度波动下的工作稳定性，是其在极地、航空航天等极端环境中实际应用的关键挑战。尽管钙钛矿太阳能电池在低温下表现出优异的性能，但其在深冷热循环下的工作衰减机制仍不明确。本研究揭示了一种力化学疲劳机制：在 173–298 K 循环过程中，累积的晶格应变会引发不可逆的结构损伤与深能级缺陷，而非化学分解。为解决这一问题，设计了一种 π 共轭分子缓冲剂 ——甲磺酰基苯甲脒（MSMC）。该分子可通过化学键网络耗散深冷热循环下的累积晶格应变，同时通过双齿配位作用与铅键合，修复晶体缺陷。这一协同策略使 p-i-n 结构器件在 228 K 下实现了28.01% 的创纪录效率（298 K 下认证效率为 25.94%）。更重要的是，器件表现出优异的抗深冷热冲击能力，在260 次循环后仍保持 90% 的初始性能，较对照组提升近三倍。该策略同时满足标准 ISOS 稳定性测试（光照、加热、湿度），展现出优异的广谱工作稳定性。本工作确立力化学疲劳为一种关键衰减模式，并提供了分子层面的设计方法，为构筑适用于广泛场景的高稳健型光伏器件奠定基础。

原文链接：http://doi.org/10.1002/adma.202519339