研究发现，随着老化时间的延长，前驱体溶液中的I⁻离子容易氧化为I⁰，导致光伏效率和重现性显著降低。例如，I⁻离子的消耗使前驱体溶液中化学成分的比例发生偏差，导致化学成分与薄膜中的理想化学计量比不同。这种I⁻氧化还显著改变了溶液的状态，包括前驱体团簇的大小、中间相的形成、化学成分的类型和含量。溶液状态的改变进一步导致薄膜内部的形貌、晶粒度、结晶度、相纯度和陷阱密度不受控制。同时，这些碘间隙形成深陷陷态，导致更多缺陷引起的复合损失。因此，溶液状态的改变最终导致光伏性能变差，特别是当溶液暴露在空气中时，I−氧化加速，这使得使用低成本高通量印刷用于高性能太阳能电池的环境制造变得非常困难。这已经成为商业化的一大障碍。

 

有鉴于此，作者引入氟-N,N,N',N'-四甲基甲脒六氟磷酸盐（F-(CH₃)₄CN₂PF₆，缩写为TFFH）添加剂来解决这个问题，用于高性能FAPbI₃（FA=甲脒）基钙钛矿。室内光伏发电。在前驱体溶液中，具有强还原性的F-(CH₃)₄CN₂阳离子有效抑制I⁻的氧化，同时还将新生成的I0还原为I−，从而稳定前驱体溶液。PF⁶⁻阴离子通过与Pb-I框架的强相互作用钝化欠配位的Pb²⁺。通过使用原位光学检测，强的FA+···TFFH···Pb-I相互作用对钙钛矿结晶动力学和结晶过程中的原位钝化具有有利的影响。进一步深入研究了同时溶液管理和结晶动力学控制对钙钛矿晶粒尺寸、晶体取向、缺陷强度、电荷寿命和提取效率的影响。最后，使用TFFH添加剂的新的和老化的溶液制造具有高再现性和高性能的太阳能电池。重要的是，同时消除I⁰、Pb⁰和欠配位Pb²⁺缺陷实现了室内光伏发电效率42.43%的记录效率。同时，消除缺陷的器件表现出更高的环境老化稳定性。

原文链接：Stabilizing precursor solution and controlling crystallization kinetics simultaneously for high‐performance perovskite solar cells - Wu - Advanced Materials - Wiley Online Library