对于大气环境下利用刮涂法制备CsPbI₃钙钛矿，目前仍缺乏有效的策略来调控缺陷，以制备性能更高、更稳定的全无机钙钛矿太阳能电池。为了解决限制大气环境下刮涂法制备CsPbI₃过程中的瓶颈：晶体质量不理想以及大量的缺陷，对缺陷进行钝化至关重要。

  针对这一问题，本文通过将较低浓度的离子液体1-乙基-3-甲基咪唑硫酸氢盐(1-乙基-3-甲基咪唑硫酸氢盐，简称EMIMHSO₄，分子结构见图1b)引入钙钛矿前驱体溶液中来调节缺陷的形成。DFT理论计算结果表明，HSO₄^-能有效结合CsPbI₃晶体的碘空位(VI)缺陷，降低缺陷密度，从而减少了非辐射复合，提高载流子收集率。ToF-SIMS结果表明，HSO₄^-主要位于钙钛矿/TiO₂界面附近，这导致了界面处更好的能级排列，有利于载流子输运，减少了界面的载流子损失。此外，离子液体通过与钙钛矿前驱体溶液形成PbI₂-EMIMHSO₄中间体有效地调控了钙钛矿的晶体生长，更加缓慢的晶体生长最终使钙钛矿的晶粒尺寸增大，缺陷密度降低，所受晶格应力减小。这种协同效应使我们的大气环境下刮涂法制备的CsPbI₃太阳能电池具有较高的器件性能，在1个标准太阳光照(100 mW cm^-2)下高达20.01%，在弱光照(1000 lux, 365 µW cm^-2)下高达37.24%，这两个效率都是大气环境下刮涂法制备CsPbI₃全无机电池的最高水平。更重要的是，经过离子液体添加的钙钛矿太阳能电池具有较为优异的稳定性，没有封装的基于CsPbI₃-EMIMHSO₄的PSCs在环境条件下老化1000 h后，PCE还保持了初始值的95%。这些结果强调了通过离子液体调控晶体质量、界面带排列和晶格应变对提高钙钛矿稳定性和PSCs性能的重要性。同时，我们的研究也为全无机CsPbI₃钙钛矿的进一步商业化应用提供了新的思路。

文献链接：10.1002/adma.202106750